N-二乙酸基取代四氮杂大环与铀、钍配合物的合成、表征及稳定常数的测定

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- 刊出日期: 1998-02-19

摘要

摘要: 用两个新型Ｎ－二乙酸基取代四氮杂大环配体（Ｈ２Ｌ３和Ｈ２Ｌ４）与硝酸铀酰和硝酸钍反应制得固体配合物，经红外光谱分析（ＩＲ）和元素分析确定配合物的组成分别为Ｔｈ（Ｈ２Ｌ３）·４ＮＯ３·Ｈ２Ｏ，Ｔｈ（Ｈ２Ｌ４）·４ＮＯ３·７Ｈ２Ｏ和ＵＯ２（Ｈ２Ｌ４）·２ＮＯ３·１２Ｈ２Ｏ。通过ｐＨ电位滴定和计算机数据拟合获得在（２５．０±０．１）℃时，０．５ｍｏｌ／ＬＫＮＯ３水溶液中Ｈ２Ｌ４的分步离解常数及与Ｔｈ４＋和ＵＯ２＋２形成１∶１型配合物的稳定常数。
- 四氮杂大环 /
- Ｎ－二乙酸 /
- 铀 /
- 钍 /
- 稳定常数
Abstract: SYNTHESIS，CHARACTERIZATION AND DETERMINATION OF STABILITY CONSTANT OF Th4＋ AND UO2＋2 COMPLEXES OF NDIACETIC ACID SUBSTITUTED TETRAAZAMACROCYCLEBi Jianhong(Department of Chemistry,Anhui Institute of Education,Hefei 230061)Zhao Xiangda Xie Fuxin Ni Shisheng(Department of Chemistry,Anhui University,Hefei 230039)ABSTRACTThe solid complexes of H2L3(5,12diphneyl7,14dimethyl1,4,8,11tetraazamacrocyclotetradecaneN,N″diacetic acid) with Th4＋ and H2L4（2,2,4,13,13,15hexamethyl1,5,12,16tetraazacyclodocosaneN′,Ndiacetic acid) with Th4＋ and UO2＋2 have been synthesized in water solutions and characterized by elemental analysis and IR spectra.The complexes have constant stoichiometry Th(H2L3)·4NO3·H2O,Th(H2L4)·4NO3·7H2O and UO2（H2L4）·2NO3·12H2O.The dissociation constants of H2L4 and the stability constants of 1∶1 complexes of H2L4 with Th4＋ and UO2＋2 are determined by potentiometric titration in 0.5 mol/L KNO3 solution at (25±0.1)℃.The results obtained are discussed.Key words Tetraazamacrocycle Ndiacetic acid Uranium Thorium Stability constant

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１ＬｉｑｉｎＣ，ＬａｕｒｅｎｃｅＫＴ，ＪｉｄｅＸ，ｅｔａｌ．ＳｙｎｔｈｅｓｉｓａｎｄＣｈａｒａｃｔｅｒｉｚａｔｉｏｎｏｆ５，１２－Ｄｉｍｅｔｈｙｌ－７，１４－ｄｉｐｈｅｎｙｌ－１，４，８，１１－ｔｅｔｒａａｚａｃｙｃｌｏｔｅｔｒａｄｅｃａｎｅ－４，１１－ｄｉａｃｅｔｉｃＡｃｉｄａｎｄＩｔｓＴｒａｎｓｉｔｉｏｎＭｅｔａｌＣｏｍｐｌｅｘｅｓ，ＣｒｙｓｔａｌＳｔｒｕｃｔｕｒｅｏｆｔｈｅＣｏｐｐｅｒ（Ⅱ）ＣｏｍｐｌｅｘｏｆｔｈｅＭａｃｒｏｃｙｃｌｅ．ＪＣａｎＣｈｅｍ，１９９３，７１：１８０５２ＡｒｎａｕｄＮＦ．ＳｏｌｕｔｉｏｎＣｈｅｍｉｓｔｒｙｏｆＬａｎｔｈａｎｉｄｅＭａｃｒｏｃｙｃｌｉｃＣｏｍｐｌｅｘｅｓ．ＣｈｅｍＳｏｃＲｅｖｉｅｗｓ，１９９４，２３（４）：２３５３陈礼勤，徐济德，倪诗圣．２，２，４，１３，１３，１５－六甲基－１，５，１２，１６－四氮杂环二十二烷－Ｎ′，Ｎ－二乙酸及其镧系配合物的合成和表征．无机化学学报，１９９１，７（２）：１３８—１４２４ＺｕｂｅｒｈｌｅｒＡＤ，ＫａｄｅｎＴＡ．ＴＩＴＦＩＴａＣｏｍｐｒｅｈｅｎｓｉｖｅＰｒｏｇｒａｍｆｏｒＮｕｍｅｒｉｃａｌＴｒｅａｔｍｅｎｔｏｆＰｏｔｅｎｔｉｏｍｅｔｒｉｃＤａｔａｂｙＵｓｉｎｇＡｎａｌｙｔｉｃａｌＤｅｒｉｖａｔｉｖｅｓａｎｄＡｕｔｏｍａｔｉｃａｌｙＯｐｔｉｍｉｚｅｄＳｕｂｒｏｕｔｉｎｅｓＷｉｔｈｔｈｅＮｅｗｔｏｎ－Ｇａｕｓｓ－ＭａｒｑｕａｒｄｔＡｌｇｏｉｒｔｈｍ．Ｔａｌａｎｔａ，１９８２，２９：２０１－２０６５毕建洪．四氮杂Ｎ－乙酸基取代大环及其配合物的合成和热力学研究〔硕士论文〕，合肥：安徽大学，１９８８６ＮａｋａｍｏｔｏＫ．ＩｎｆｒａｒｅｄａｎｄＫａｍａｎＳｐｅｃｔｒａｏｆＩｎｏｒｇａｎｉｃａｎｄＣｏｏｒｄｉｎａｔｉｏｎＣｏｍｐｏｕｎｄｓ．３ｒｄＥｄ．ＮｅｗＹｏｒｋ：ＪｏｈｎＷｉｌｅｙ＆Ｓｏｎｓ，１９７８．２２６７ＤｅｓｒｅｕｘＪＦ，ＭｅｒｃｉｎｙＥ，ＬｏｎｃｉｎＭＦ，ｅｔａｌ．ＮｕｃｌｅａｒＭａｇｎｅｔｉｃＲｅｓｏｎａｎｃｅａｎｄＰｏｔｅｎｔｉｏｍｅｒｔｉｃＳｔｕｄｉｅｓｏｆｔｈｅＰｒｏｔｏｎａｔｉｏｎＳｃｈｅｍｅｏｆＴｗｏＴｅｔｒａａｚａＴａｔｒａａｃｅｔｉｃＭａｃｒｏｃｙｃｌｅｓ．ＩｎｏｒｇＣｈｅｍ，１９８１，２０：９８７－９９１８ＫａｄｅｎＴＡ．ＳｙｎｔｈｅｓｉｓａｎｄＭｅｔａｌＣｏｍｐｌｅｘｅｓｏｆＡｚａ－ＭａｃｒｏｃｙｃｌｅｓＷｉｔｈＰｅｎｄａｎｔＡｒｍｓＨａｖｉｎｇＡｄｄｉｔｉｏｎａｌＬｉｇａｔｉｎｇＧｒｏｕｐｓ．ＴｏｐｉｃｓｉｎＣｕｒｒｅｎｔＣｈｅｍ，１９８４，１２１：１５７－１７８９杭州大学化学系分析化学教研室．分析化学手册（第二分册）．北京：化学工业出版社，１９８２．５７３１０武汉大学、吉林大学等校．无机化学．第三版．北京：高等教育出版社，１９９４．１１０３

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